Оптические свойства гетероструктур (In)GaAsN/GaAs, выращенных методом молекулярно-пучковой эпитаксии Н. Крыжановская Kryj@pop.ioffe.rssi.ru Введение В данной работе исследовались оптические свойства (In)GaAsN соединений, осажденных в матрицу GaAs. Исследованные структуры выращивались методом молекулярно-пучковой эпитаксии. После чего проводились исследования фотолюминесцентных свойств структур при различных температурах и плотностях возбуждения, исследовались спектры возбуждения люминесценции, пропускания и отражения. 1. Основные особенности соединения GaAsN Примечательность соединения GaAsN, обусловлена свойствами атомов азота, обладающими достаточно высокой электроотрицательностью по сравнению с атомами мышьяка и малыми характерными размерами. Поэтому добавление всего лишь 1% азота в GaAs приводит к уменьшению ширины запрещенной зоны от GaAs более чем на 190 мэВ и соответствующему сдвигу длины волны излучения - 160 нм в длинноволновую сторону [1]. Такая способность делает данные соединения чрезвычайно привлекательными для использования в качестве активной области лазеров, излучающих в диапазоне 1,3 - 1,55 мкм. Однако, для данного соединения характерна сильная неоднородность в распределении азота в слое, и с увеличением концентрации азота происходит ухудшение его оптических свойств, кроме этого, необходимость использования низких температур роста предъявляет повышенные требования к чистоте материалов [2]. 2. Оптические свойства толстых слоев GaAsN, осажденных в матрицу GaAs Как показали исследования достаточно толстых слоев GaAsN соединения (~0.1mkm), рекомбинация носителей при низких температурах происходит через локализованные состояния, где локализующими центрами являются области флуктуаций состава, то есть неоднородности распределения азота в слое. Типичный обратный ход максимума фотолюминесценции (ФЛ) с увеличением температуры, объясняется выбросом носителей из состояний с большей энергией локализации в менее локализованные состояния [3]. Как видно, увеличение температуры в диапазоне 15-100 К приводит к коротковолновому смещению линии ФЛ, а дальнейший рост температуры, вплоть до комнатной, вызывает сдвиг максимума излучения в область меньших энергий. То есть наблюдается S-образное поведение максимума ФЛ с ростом температуры, характерное для систем с флуктуациями потенциала. При низких температурах и существовании транспорта носителей между этими флуктуациями, только центры, имеющие наибольшую энергию локализации заполнены носителями. Увеличение температуры, приводит к заполнению центров, имеющих меньшую энергию локализации и, соответственно, к смещению максимума излучения в область больших энергий фотонов. Дальнейший рост температуры вызывает длинноволновый сдвиг максимума ФЛ, обусловленный уменьшением ширины запрещенной зоны. Для определения ширины запрещенной зоны твердого раствора и энергии локализации носителей были проведены исследования спектров пропускания и спектров возбуждения люминесценции. В спектрах возбуждения люминесценции (СВЛ) наблюдается максимум, не зависящий от энергии детектирования и обозначенный на рисунке как E0, соответствующая энергии запрещенной зоны твердого раствора GaAsN, в то время как рекомбинация, обуславливающая ФЛ, происходит через локализованные состояния. Кроме этого, существование стоксова сдвига между пиком ФЛ и максимумом СВЛ (который отражает энергетический спектр структуры), доказывает наличие состояний, лежащих в запрещенной зоне. 3. Оптические свойства сверхтонких внедрений GaAsN в матрицу GaAs Таким образом, так как малейшее изменение концентрации азота приводит к сильному изменению свойств материала, то для получения воспроизводимых результатов требуется либо прецизионный контроль распределения атомов азота (что трудно выполнимо) либо контроль образования концентрационных областей, что и было проделано. Для сравнения результатов были созданы 3 структуры. Первая представляла собой слой GaAsN, полученный при непрерывном осаждении. Вторая структура была получена 70-ти кратным повторением циклов осаждения 5 монослоев (МС) GaAs с последующей выдержкой поверхности под потоком атомарного азота в течение времени, необходимого для роста 1 монослоя арсенида галлия. То есть встраивание атомов азота происходило по схеме замещения. Структура III представляет собой 70-ти периодную сверхрешетку, состоящую из слоев GaAs/GaAsN0,05 с толщинами 4МС/1МС соответственно. В спектрах ФЛ структур, наблюдаются линии излучения, обусловленные рекомбинацией в области GaAsN. Для первых двух структур положение данных линий и их форма практически совпадают, что свидетельствует об образовании непрерывного слоя в случае применения методики нитридизации. А в случае послойного осаждения возникает длинноволновый пик, который мы связываем с излучением из сформировавшихся областей локализации с повышенным содержанием азота. Обратимся сначала к первым двум структурам. С увеличением температуры наблюдается типичное для данной системы материалов поведение пика фотолюминесценции, то есть обратный ход максимума ФЛ с увеличением температуры, объясняемый выбросом носителей из состояний с большей энергией локализации в менее локализованные состояния. Как видно, для структуры полученной методом нитридизации происходит увеличение значения температуры, при которой коротковолновый пик становится доминирующим в температурных зависимостях. И кроме того, наблюдается более значительный сдвиг между максимумом линии излучения и краем полосы поглощения, определенного из спектров пропускания, несмотря на то, что концентрация азота в этой структуре меньше. Эти факты позволяют сделать вывод о более значительном формировании центров локализации, вызванных неоднородностью распределения атомов азота в GaAs при встраивании по схеме замещения при нитридизации. В случае послойного осаждения как видно на изображении, полученном с помощью просвечивающей электронной микроскопии действительно наблюдается формирование сверхрешетки, в которой существуют области высокого состава и низкого (длинноволновый и коротковолновый пик). Помимо излучения из областей локализации носителей с увеличением температуры наблюдается появление линии, положение которой соответствует среднему составу сверхрешетки. На спектрах возбуждения ФЛ структуры также существует пик положение которого близко к максимуму ФЛ, что подтверждает вывод о существовании дополнительного максимума в плотности состояний. Для изучения процессов формирования обогащенных по азоту областей при росте многослойной GaAsN/GaAs структуры было применено градиентное травление. Видно, что с увеличением глубины травления наблюдается коротковолновое смещение длинноволновой линии. Такое смещение линии ФЛ Р1 свидетельствует о том, что происходит увеличение характерных размеров азот-обогащенных областей или состава по азоту в них с увеличением числа циклов осаждения GaAsN. Это связано, по-видимому, с влиянием упругих напряжений в структуре, создаваемых нижними рядами. Подобное увеличение латеральных размеров наблюдалось для случая InAs квантовых точек в GaAs, что приводило к значительному длинноволновому смещению излучения [4-6]. При максимальной глубине травления на спектре ФЛ наблюдаются лишь пики, связанные с излучением из GaAs подложки. Как оказалось, подобное доменообразование наблюдается и в случае GaAsN/InAs сверхрешетки. Возможно, наличие большого числа интерфейсов стимулирует подобное доменообразование. 4. Методика определения типа гетероперехода в структурах GaAsN/InGaAs, осажденных в матрицу GaAs Так как желание достичь длинноволнового излучения порождало попытки создания структур типа InGaAsN квантовые точки или комбинированные структуры - InGaAs квантовые ямы, осажденные в матрицу GaAsN, то для этого потребовалось знание расположения зон в гетеропереходе GaAsN/InGaAs и их разрыва на гетерогранице. В данной части работы представлены результаты исследования гетероструктур GaAsN/GaAs и GaAsN/InGaAs осажденных в GaAs матрицу. Толщина слоя GaAsN составила 360A и толщина InGaAs КЯ - 80А. Для исследований также была выращены отдельно InGaAs квантовая яма с тем же составом. В соответствии имеющимся сейчас данным, гетероструктуры GaAsN/GaAs являются гетеропереходами I рода [7, 8] (с существенным провалом в зоне проводимости и небольшим разрывом в валентной зоне). Видно, что для слоя GaAsN наблюдается стоксов сдвиг между максимумом ФЛ и СВЛ. Мы относим длинноволновую линию, которая наблюдается при различных уровнях накачки к излучательным переходам, включающим электроны, локализованные в слое GaAsN и дырки, локализованные в квантовойяме InGaAs. Высокая интенсивность этих переходов объясняется образованием диполя в области интерфейса InGaAs/GaAsN, заполняющегося неравновесными носителями электронами в GaAsN, дырками - в InGaAs квантовой яме. Положение максимума СВЛ для слоя GaAsN, позволяет определить ширину запрещенной зоны и, кроме этого, подтверждает, что коротковолновая линия (Р2) в спектре комбинированной структуры соответствует переходам в слое GaASN. Наличие флуктуаций состава обуславливает коротковолновую затяжку на спектрах возбуждения, т.е. хвоста плотности состояний распространяющегося в запрещенную зону. Далее, используя рассчитанные значения для InGaAs квантовой ямы [9] (система достаточно хорошо изученная) и опытные данные мы произвели оценку разрыва зон на гетерогранице. То есть данный гетеропереход - II рода и тип гетероперехода для данных соединений зависит от состава по In в InGaAs квантовой яме. Исследования ФЛ комбинированной структуры при различных уровнях накачки показали, что с увеличением плотности мощности происходит сдвиг максимума ФЛ в сторону больших энергий фотона пропорционально кубическому корню плотности накачки. Такое поведение присуще гетеропереходу II рода [10] вследствие образования квантовой ямы в области гетерограницы для электронов, в которой энергия квантования зависит от плотности накачки. Увеличение мощности накачки увеличивает крутизну квантовой ямы и, соответственно, приводит к вытеснению уровня квантования. При плотностях накачки, достаточных для заполнения состояний на интерфейсе возникает дополнительный пик, соответствующий прямым (в реальном пространстве) переходам в слое GaAsN. Эта линия демонстрирует сдвиг, менее значительный и имеющий другую природу, связанную с заполнением состояний в хвостах зоны, что типично для экситонов, захваченных на флуктуациях потенциала. 5. Основные свойства соединения InGaAsN/GaAs Объектом исследований в данной части работы являются гетероструктуры InGaAsN в матрице GaAs. В данной системе, также как в GaAsN гигантский параметр прогиба в зависимости ширины запрещенной зоны твердого раствора (In)GaAsN от состава по азоту приводит к смещению энергии излучения в инфракрасную область. При этом, сохраняются требования низких температур роста. В силу большого различия атомных радиусов As, N и In, увеличение содержания In в соединении GaInAs приводит к увеличению напряжений в структуре "на сжатие", увеличение содержания N в соединении GaNAs приводит к увеличению напряжений в структуре "на растяжение". При достаточно больших концентрациях азота и индия, необходимых для реализации длинноволнового излучения, исследуемая система материалов является сильно решеточно рассогласованной, что определяет такие эффекты как корругирование поверхности и фазовую сепарацию твердого раствора. Необходимо отметить, что добавление In приводит к частичной компенсации напряжений, твердый раствор InxGa1-xNyAs1-y является решеточно-согласованным к GaAs для составов x = 3y. Эффекты трансформации поверхности и образования доменов проявляются при концентрациях индия и азота меньших, чем в тройных соединениях GaAsN и InGaAs, что свидетельствует об усилении указанных эффектов в четверных растворах, несмотря на меньшие суммарные напряжения. Следовательно, трансформация поверхности и образование доменов не является непосредственным следствием релаксации напряжений, и связано с особенностями роста четверного соединения InGaAsN, и является также следствием фазовой сепарации твердого раствора. Целенаправленное использование эффектов трансформации поверхности и формирования квантовых точек может позволить расширить оптический диапазон излучения таких структур. Список литературы [1] M. Kondow, K. Uomi, K.Hosomi and T.Mozume, Jpn. J. Appl. Phys. 33, L1056 (1994). [2] I. A. Buyanova, W.M. Chen and B. Monemar, MRS Internet J. Nitride Semicond. Res.6, 2 (2001). [3] A. Buyanova, W.M. Chen, G. Pozina, J.P.Bergman, B.Monemar, H.P.Xin, C.W.Tu, Appl. Phys. Lett. 75, 501 (1999). [4] V. Bressler-Hill, A.Lorke, S.Varma, P.M.Petroff, K.Pond, and W.H.Weinberg, Phys.Rev.B 50, 8479 (1994) [5] P.D.Wang, N.N.Ledentsov, C.M.Sotomayor Torres, P.S.Kop'ev, and V.M.Ustinov, Appl. Phys. Lett. 64, 1526 (1994) [6] M.V.Belousov, N.N.Ledentsov, M.V.Maximov, P.D.Wang, I.N.Yassievich, N.N.Faleev, I.A.Kozin, V.M.Ustinov, P.S.Kop'ev and C.M.Sotomayor Torres, Phys.Rev.B 51, 14346 (1995) [7] P.J.Klar, H.Gruningm, W.Heimbrodt, J.Koch, W.Stolz, P.M.A.Vicente, A.M.Kamal Saadi, A.Lindsay, E.P.O`Reilly, Phys. Stat. Solidy B 223, 163 (2001) [8] I.A.Buyanova, G.Pozina, P.N. Hai, W.M.Chen, H.P.Xin, C.W.Tu, Phys. Rev. B 63, 033303 (2001). [9] M.P.C.M. Krijn, Semicond.Sci.Technol. 6. (1991) pp. 27-31. [10]N.N. Ledentsov, J.Bohrer, M.Beer, F.Heinrichsdorff, M. Grundmann, and D. Bimberg, Phys. Rev. B 52, 14 058 (1995).
назад		слайды